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  • 具有Li2O2单电子氧化途径的新型脲基电解液锂氧气电池

    发布日期:2022-07-07     浏览次数:次   

    近日,我院董全峰教授课题组在锂氧气电池新型电解质体系研究中取得重要进展,相关研究成果以“High-performance Lithium–Oxygen Batteries using a Urea-based Electrolyte with Kinetically Favorable One-electron Li2O2 Oxidation Pathways”为题发表在Angewandte Chemie International Edition上(DOI: 10.1002/anie.202207570)。

    在电化学储能装置中,电解液在构建反应环境方面起着决定性的作用。由于氧电极反应的复杂性,电解液的作用在锂氧气电池中更加突出。一方面, O2O22–1O2等活性氧(reactive oxygen species, ROS)在电解液中的稳定性决定了锂氧气电池的循环寿命;另一方面,电解液与中间产物(如LiO2Li2-xO2)的相互作用又可调控锂氧气电池的放电/充电机制,从而影响电池容量和过电位。

    该工作报道了一种适用于锂氧气电池的新型脲基电解液体系(TMU)。由于TMU具有较强的Li+溶剂化能力,该电解液系统可以构建动力学更加有利的Li2O2单电子氧化途径(Li2O2 → LiO2(sol) + e + Li+2LiO2(sol) → Li2O2 + O2)。此外,溶剂分子结构中不包含易被高反应活性O2 亲核进攻的α-氢原子,从而抑制了攫氢副反应。相比于传统醚类基电解液,新型脲基电解液体系表现出了更低的充电过电位(~0.51 V vs. ~1.27 V)和更长的循环寿命(~135 cycles vs. ~28 cycles),实现了锂氧气电池性能的大幅度提升。通过合理的催化设计和添加剂修饰,该新型脲基电解液体系后续可望得到进一步发展。

    该工作在董全峰教授和郑明森教授的共同指导下完成。我院2018级博士生孙宗强和2015级博士生林晓东为论文的共同第一作者。袁汝明副教授在实验思路上给予了帮助。博士生王楚涛、胡阿娟、侯晴、谭艳艳、窦文杰也参与了部分工作,唐淳博士与华煜晖博士在分子结构上参与了讨论。该工作得到国家自然科学基金委(项目批准号:U1805254217731922207211722179112)的资助。

    论文链接:https://doi.org/10.1002/anie.202207570

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